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論文

High temperature nanoindentation of (U,Ce)O$$_{2}$$ compounds

Frazer, D.*; Saleh, T. A.*; 松本 卓; 廣岡 瞬; 加藤 正人; McClellan, K.*; White, J. T.*

Nuclear Engineering and Design, 423, p.113136_1 - 113136_7, 2024/07

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2024.113136

ナノインデンテーション法では、微小な試験片を用いてヤング率,硬度及びクリープ強度といった機械物性を評価することが可能である。本研究ではMOX燃料の代替物質として(U,Ce)O$$_{2}$$を用いて、高温ナノインデンテーション試験を実施した。試料のCe含有率は0.1、0.2及び0.3mol%とし、温度は800$$^{circ}$$Cまでの測定を行い、ヤング率、硬度及びクリープ強度の評価を行った。温度の上昇に伴い、ヤング率は線形的に低下し、硬度は指数関数的に低下する結果が得られた。また、800$$^{circ}$$Cにおいては、応力指数n=4.7$$sim$$6.9のクリープ変形が得られた。

論文

Double diffusive dissolution model of UO$$_{2}$$ pellet in molten Zr cladding

伊藤 あゆみ*; 山下 晋; 田崎 雄大; 垣内 一雄; 小林 能直*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.450 - 459, 2023/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2114956
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

The rapid dissolution of UO$$_{2}$$ in molten Zr that could occur during fuel-cladding liquefaction at high temperatures and its kinetics were reformulated considering the convective mass transfer and the chemical effect at the UO$$_{2}$$/Zr interface. The mass transfer coefficient of U was obtained as a correlation including the aspect ratio term by CFD analysis. To explain the gap between the rapid dissolution rate observed in the experiments and the density-driven convective mass transfer, we introduced an idea in which the eutectic melting at the UO$$_{2}$$/Zr interface promotes the grain detachment owing to infiltration of the U-Zr-O liquid into the UO$$_{2}$$ grain boundaries. The developed model was validated with UO$$_{2}$$-Zr crucible experiments at 2273 and 2373 K. The calculated mass percentage ratios of U/Zr agreed with the measurements and the transition times from rapid saturation to precipitation were consistent with the metallographic observations.

論文

Liquid phase sintering of alumina-silica co-doped cerium dioxide CeO$$_{2}$$ ceramics

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 中道 晋哉; 村上 龍敏

Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2022.09.295
 被引用回数：8 パーセンタイル：75.06(Materials Science, Ceramics)

Pure and low $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-SiO$$_{2}$$ co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO$$_{2}$$ structure.

論文

超音速酸素分子線を用いたアナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素欠損の修復

勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*

Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11

https://doi.org/10.1380/vss.65.526

アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速O$$_{2}$$ビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。

論文

Phase-field mobility for crystal growth rates in undercooled silicates, SiO$$_2$$ and GeO$$_2$$ liquids

河口 宗道; 宇埜 正美*

Journal of Crystal Growth, 585, p.126590_1 - 126590_7, 2022/05

https://doi.org/10.1016/j.jcrysgro.2022.126590

過冷却ケイ酸塩,SiO$$_2$$,GeO$$_2$$融液中の11種類の酸化物または混合酸化物の結晶化におけるフェーズフィールド易動度$$L$$と結晶成長速度をフェーズフィールドモデル(PFM)を用いて計算し、$$L$$の物質依存性を議論した。実験の結晶成長速度と$$L=1$$のPFMシミュレーションから得られた結晶成長速度の比は、両対数プロットで結晶成長における固液界面プロセスの$$frac{TDelta T}{eta}$$のべき乗に比例した。また$$L=A(frac{k_{B}TDelta T}{6pi^{2}lambda^{3}eta T_{m} })^{B}$$のパラメータ$$A$$と$$B$$は$$A=6.7times 10^{-6}-2.6$$m$$^4$$J$$^{-1}$$s$$^{-1}$$,$$B=0.65-1.3$$であり、材料に固有の値であることが分かった。決定された$$L$$を用いたPFMシミュレーションにより、実験の結晶成長速度を定量的に再現することができた。$$A$$は$$T_{m}$$における単位酸素モル質量あたりの陽イオンモル質量の平均の拡散係数と両対数グラフで比例関係にある。$$B$$は化合物中の酸素モル質量あたりの陽イオンのモル質量の総和$$frac{Sigma_{i}M_{i}}{M_{O}}$$に依存する。$$frac{Sigma_{i}M_{i}}{M_{O}}leq 25$$では、陽イオンのモル質量が大きくなるにつれて$$B$$は小さくなる。陽イオンのモル質量は陽イオンの移動の慣性抵抗に比例するため、$$B$$は陽イオンのモル質量の逆数で減少する。$$frac{Sigma_{i}M_{i}}{M_{O}}geq 25$$の重い陽イオンのケイ酸塩の結晶化では、$$B$$は約$$0.67$$で飽和し、$$T_{p}approx 0.9T_{m}$$となる。

論文

Mn L$$_{2,3}$$-edge EXAFS and magnetic EXAFS studies on the halfmetallic ferromagnet Co$$_{2}$$MnSi

向後 純也*; 藤原 秀紀*; 関山 明*; 斎藤 祐児; 梅津 理恵*; 二木 かおり*

Journal of the Physical Society of Japan, 91(3), p.034702_1 - 034702_12, 2022/03

https://doi.org/10.7566/JPSJ.91.034702
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Multidisciplinary)

We report magnetic circular dichroism in extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) in a prototypical halfmetallic ferromagnet, Co$$_{2}$$MnSi. The EXAFS oscillations at the Mn L$$_{2,3}$$ edges are analyzed to obtain parameters used in the analysis of the magnetic EXAFS (MEXAFS). Theoretical calculations of MEXAFS spectra in Co$$_{2}$$MnSi show that the linear-path scatterings have larger contributions than the multiple triangular-path scatterings. Furthermore, the period of the oscillations in the MEXAFS spectra is shorter than that in the EXAFS spectra indicating that the far site contributions from the second to the fourth nearest neighbor Co and the third nearest Si atoms can strongly influence the MEXAFS oscillations, while the Mn atoms, despite the large magnetic moment, can have little contributions due to the interference of the spin components.

報告書

炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2021-046, 77 Pages, 2022/01

JAEA-Review-2021-046.pdf:2.92MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発」の平成30年度から令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和2年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。炉心溶融物である(U,Zr)O$$_{2}$$やボライドは非常に高温であるために、通常の測定方法では容器との反応が避けられず、熱物性の測定は困難である。本研究では、ガス浮遊法を用いて浮遊させた試料を加熱溶融させることで液滴とし、その液滴を基板に衝突させる。その衝突の一瞬の挙動から、粘性と表面張力を同時に導出する新しい技術を開発する。

論文

Effect of resonant core-level excitation in an atom on photoemission from the neighboring atoms

馬場 祐治*; 下山 巖

Chemical Physics, 550, p.111302_1 - 111302_5, 2021/10

https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2021.111302
 被引用回数：2 パーセンタイル：16.84(Chemistry, Physical)

ある原子の内殻軌道電子を価電子帯へ共鳴励起したとき、隣接する原子からの光電子放出に与える影響を実験的に検討した。SiO$$_{2}$$とBN粉末を混合したペレットでは、Si $$1srightarrow 3p*$$共鳴励起によりO 1s光電子強度が減少したが、B $$1s$$及びN $$1s$$に変化は認められなかった。同様の現象は、S$$_{3}$$N$$_{4}$$にセルロース粉末を混合したペレットからのN $$1s$$、O $$1s$$光電子強度においても観測された。これらの結果から、Si $$1srightarrow 3p*$$共鳴励起により、Siに直接結合した最近接原子からの光電子強度のみが変化することが明らかとなった。この現象を使えば、特定元素に結合した最近接原子の種類を特定できるため、EXAFSなど放射光X線を使った構造解析法を補完する新しい解析手法になると期待される。

論文

Oxidation of anatase TiO$$_{2}$$(001) surface using supersonic seeded oxygen molecular beam

勝部 大樹*; 大野 真也*; 高柳 周平*; 尾島 章輝*; 前田 元康*; 折口 直紀*; 小川 新*; 池田 夏紀*; 青柳 良英*; 甲谷 唯人*; et al.

Langmuir, 37(42), p.12313 - 12317, 2021/10

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.1c01752
 被引用回数：1 パーセンタイル：6.77(Chemistry, Multidisciplinary)

超音速分子ビーム(SSMB)を用いて、アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素空孔の酸化を調べた。SSMBによって表面およびサブサーフェイスの酸素空孔を除去できた。格子間空孔が酸素空孔の大部分と考えられるが、SSMBによって効果的に除去できた。表面の酸素空孔は、TiO$$_{2}$$結晶成長後の状態では安定であるが、SSMBを用いて同様に効果的に除去できた。

論文

Formation of Type A glassy cesium-bearing microparticles from HEPA filter materials in Unit 3 during Fukushima Dai-ichi NPS accident; From viewpoint of similarity in silicate glass composition

日高 昭秀

Proceedings of 2021 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2021) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2021/10

福島事故時に放出されたType Aガラス質Cs含有微粒子の生成機構として、3号機の水素爆発時に非常用ガス処理系のHEPAフィルタ材(グラスファイバ: GF)が溶融・微粒化した可能性を指摘した。本検討では、EPMAを用いてType Aを覆うSiO$$_{2}$$とGFの構成元素を調べた。その結果、両者の元素は、炉内で生成してHEPAフィルタに運ばれた微粒子中に含まれていたと考えられるCs, Fe, Snを除き、ほぼ一致していた。また、高真空下でGFにEPMAの電子線を照射すると、数ミクロンの球形粒子が容易に生成した。これらはType Aが水素爆発の火炎で生成したことを強く示唆している。さらに、水素爆発直後に重力ダンパが閉じて、ダンパ前が亜真空、ダンパ後が大気圧となって粒子表面温度やSiO$$_{2}$$表面張力に差があったことが球形と非球形の微粒子を生成させた可能性を示し、Type Aの生成機構を詳細化した。

論文

Fabrication, permeation, and corrosion stability measurements of silica membranes for HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 柴田 愛*; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 久保 真治; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰

International Journal of Hydrogen Energy, 46(56), p.28435 - 28449, 2021/08

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2021.06.079
 被引用回数：2 パーセンタイル：9.63(Chemistry, Physical)

In this study, a corrosion-stable silica ceramic membrane was developed to be used in H$$_{2}$$ purification during the hydrogen iodide decomposition (2HI $$rightarrow$$ H$$_{2}$$ + I$$_{2}$$), which is a new application of the silica membranes. From a practical perspective, the membrane separation length was enlarged up to 400 mm and one end of the membrane tubes was closed to avoid any thermal variation along the membrane length and sealing issues. The silica membranes consisted of a three-layer structure comprising a porous $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ ceramic support, an intermediate layer, and a top silica layer. The intermediate layer was composed of $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ or silica, and the top silica layer that is H$$_{2}$$ selective was prepared via counter-diffusion chemical vapor deposition of a hexyltrimethoxysilane. A membrane using a silica intermediate layer exhibited a higher H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity but lower H$$_{2}$$ permeance with compared with the membrane using a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer. The membrane using the silica intermediate layer was more stable in corrosive HI gas than a membrane with a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer after 300 h of stability tests. To the best of our knowledge, this is the first report of 400-mm-long closed-end silica membranes supported on Si-formed $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ tubes produced via chemical vapor deposition method. In conclusion, the developed silica membranes seem suitable for membrane reactors that produce H$$_{2}$$ on large scale using HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process.

報告書

燃料挙動解析コードFEMAXI-8の燃料結晶粒内ガス移行モデル改良

宇田川 豊; 田崎 雄大

JAEA-Data/Code 2021-007, 56 Pages, 2021/07

JAEA-Data-Code-2021-007.pdf:5.05MB

FEMAXI-8は、軽水炉燃料の通常運転時及び過渡条件下の挙動解析を目的として日本原子力研究開発機構が開発・整備を進めてきたFEMAXIコードの最新バージョンとして、2019年3月に公開された。本報告では、公開以降新たに整備を進めた、燃料結晶粒内核分裂生成物(FP)ガスバブルの多群/非平衡モデルについてまとめた。結晶粒内で様々なサイズを持って分布しているFPガスバブルを単一の大きさのガスバブルにより近似していた従来のモデルに対し、このモデルでは、バブルサイズに関する2群以上の群構造と非平衡な挙動の双方を表現することが出来る。これによって、妥当なオーダーのガスバブル圧力算定が可能となるなど、主に過渡的な挙動の再現性改善が見込めると共に、粒内FPガスバブル挙動についてより厳密な記述が可能となり、FP挙動モデリング全体としての高度化余地が拡大している。今回のモデル整備では、まず、任意の群数や空間分割に対応する粒内FP挙動解析モジュールを開発した。次に、FEMAXI-8上で容易に運用可能な2群モデルとして扱うため、同モジュールとFEMAXI-8間のインタフェースを開発し、両者を接続した。これによりFEMAXI-8から利用可能となった2群モデルについては改めて検証解析を実施した。多群/非平衡モデル適用時にも一定の性能を確保できるモデルパラメータを決定し、公開パッケージ向けに整備した。

報告書

炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2020-038, 41 Pages, 2020/12

JAEA-Review-2020-038.pdf:3.28MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。炉心溶融物である(U,Zr)O$$_{2}$$やボライドは非常に高温であるために、通常の測定方法では容器との反応が避けられず、熱物性の測定は困難である。本研究では、ガス浮遊法を用いて浮遊させた試料を加熱溶融させることで液滴とし、その液滴を基板に衝突させる。その衝突の一瞬の挙動から、粘性と表面張力を同時に導出する新しい技術を開発する。

論文

放射性気体廃棄物中のトリチウム捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

古谷 美紗; 米谷 達成; 中川 雅博; 上野 有美; 佐藤 淳也; 岩井 保則*

保健物理(インターネット), 55(2), p.97 - 101, 2020/06

https://doi.org/10.5453/jhps.55.97

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中に存在するトリチウムガス(HT)をトリチウム水蒸気(HTO)に酸化するため、酸化触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。本研究では、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{3}$$Hモニタリング手法を確立することを目的として、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒, CuO触媒、及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の異なる温度条件下における水素ガスに対する酸化効率を検証した。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の水素に対する酸化性能はCuO触媒と比較して優れており、25$$^{circ}$$Cの室内温度条件下においても水素を十分に酸化する能力があることが明らかとなり、$$^{3}$$Hモニタリングにおける安全性の向上が期待できる。

報告書

炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2019-025, 36 Pages, 2020/01

JAEA-Review-2019-025.pdf:2.57MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発」について取りまとめたものである。炉心溶融物である(U,Zr)O$$_{2}$$やボライドは非常に高温であるために、通常の測定方法では容器との反応が避けられず、熱物性の測定は困難なため、本研究は、ガス浮遊法を用いて浮遊させた試料を加熱溶融させることで液滴とし、その液滴を基板に衝突させる。その衝突の一瞬の挙動から、粘性と表面張力を同時に導出する新しい技術を開発する。

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

https://doi.org/10.1111/jace.16055
 被引用回数：36 パーセンタイル：90.42(Materials Science, Ceramics)

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

論文

A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

https://doi.org/10.1007/s10953-018-0766-4
 被引用回数：8 パーセンタイル：8.45(Chemistry, Physical)

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

Chemical state and isotope ratio analysis of individual uranium particles by a combination of micro-Raman spectroscopy and secondary ion mass spectrometry

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

Analytical Methods, 9(44), p.6261 - 6266, 2017/11

https://doi.org/10.1039/C7AY01815K
 被引用回数：9 パーセンタイル：55.65(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン微粒子の化学状態と同位体比を、顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。電子顕微鏡-X線検出によりウラン微粒子を特定し、マイクロマニピュレータを用いてウラン微粒子を単体分離した。顕微ラマン測定時のレーザーパワーの最適化により、1から5$$mu$$mの大きさのウラン微粒子のラマンスペクトルの取得が可能になり、得られたラマンスペクトルの形状からU$$_{3}$$O$$_{8}$$とUO$$_{2}$$の化学形が判別できた。また、ラマン分光分析を非破壊で行うことで、化学状態分析後の微粒子に対してSIMSによる同位体比分析を行うことができた。したがって、顕微ラマン分光分析とSIMSの併用は、個々のウラン微粒子の化学状態と同位体比分析に有効であることが示された。

論文

Release behavior of Cs and its chemical form during late phase of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

日高 昭秀; 横山 裕也

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2017 (AWC 2017) (USB Flash Drive), p.29 - 42, 2017/09

福島第一原子力発電所事故後期に東海村で測定された空気中のCsの性状が3月30日にガス状から粒子状に変わったことに関し、B$$_{4}$$C制御材を用いたPhebus FPT3実験やWSPEEDIコードによるソースターム逆算の結果を参照して、CsOHがB$$_{4}$$C起源のH$$_{3}$$BO$$_{3}$$と反応して生成するCsBO$$_{2}$$が再蒸発したことが原因であること、また、CsBO$$_{2}$$は環境中に放出後、逆反応を起こし、H$$_{3}$$BO$$_{3}$$が水に溶けたことがBの測定を難しくしているとの仮説を提案した。本仮説に基づく計算は、3月20日以降の炉心冷却注水量の最適化に伴う温度上昇時の環境中への放出量増大と合わせ、放出挙動を的確に再現できたが、推論の実証が重要である。今後は、様々な測定データを詳細に分析し、Bの存在を確認することが重要と考える。

論文

A Thermodynamic model for the solubility of HfO$$_{2}$$(am) in the aqueous K$$^{+}$$ - HCO$$_{3}$$$$^{-}$$ - CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ - OH$$^{-}$$ - H$$_{2}$$O system

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K.*

Radiochimica Acta, 105(8), p.637 - 647, 2017/08

https://doi.org/10.1515/ract-2016-2623
 被引用回数：2 パーセンタイル：19.65(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非晶質二酸化ハフニウム(HfO$$_{2}$$(am))の溶解度を、炭酸水素カリウム(KHCO$$_{3}$$)濃度0.001$$sim$$0.1mol.kg$$^{-1}$$の範囲で測定した。HfO$$_{2}$$(am)の溶解度は、KHCO$$_{3}$$濃度の増加とともに劇的に増大し、ハフニウム(IV)が炭酸イオンと強く錯生成することを示した。ハフニウムの炭酸錯体の熱力学的平衡定数を、PitzerおよびSITの両活量補正モデルで導出した。KHCO$$_{3}$$濃度の増加に伴う劇的なハフニウム濃度の増大は、Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびHf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$の生成を考慮することで最もよく説明することができた。これらの生成反応である[Hf$$^{4+}$$ + 2CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ + 2OH$$^{-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$]および[Hf$$^{4+}$$ + 5CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$]の平衡定数の対数値は、それぞれ44.53$$pm$$0.46および41.53$$pm$$0.46であった。

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